La gravité

Jan 21, 2024

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 9400 (2023) Citer cet article

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De nombreux défis liés à la séquestration du dioxyde de carbone (\(\hbox {CO}_2\)) dans la roche souterraine sont liés à l'injection de fluides à travers des réseaux de fractures induites ou existantes et à la façon dont ces fluides sont modifiés par des interactions géochimiques. Ici, nous démontrons que le mélange de fluides et les distributions de minéraux carbonatés dans les fractures sont contrôlés par la dynamique chimique entraînée par la gravité. À l'aide d'imagerie optique et de simulations numériques, nous montrons qu'un contraste de densité entre deux fluides miscibles provoque la formation d'un filet de fluide de faible densité dont l'étendue aréale augmente à mesure que l'inclinaison de la fracture diminue de 90 \ (^ \ circ \) (plan de fracture vertical ) à 30\(^\circ\). Le ruissellement est maintenu au fil du temps et la stabilité du ruissellement est contrôlée par la formation par gravité de tourbillons 3D qui surviennent dans un régime d'écoulement laminaire. Lorsqu'une précipitation homogène est induite, le carbonate de calcium recouvre toute la surface pour les fractures horizontales (0\(^\circ\)). Cependant, pour des inclinaisons de fracture supérieures à 10\(^\circ\), la formation de ruissellement limite l'étendue aréale des précipitations à moins de 15 % de la surface de fracture. Ces informations suggèrent que la capacité à séquestrer \(\hbox {CO}_2\) à travers la minéralisation le long des fractures dépendra de l'orientation de la fracture par rapport à la gravité, les fractures horizontales étant plus susceptibles de se sceller uniformément.

Une méthode pour réduire le dioxyde de carbone (\(\hbox {CO}_2\)) dans l'atmosphère terrestre consiste à injecter le \(\hbox {CO}_2\) capturé dans le sous-sol terrestre où plusieurs mécanismes peuvent piéger ou maintenez le \(\hbox {CO}_2\) en place1. Le stockage souterrain de \(\hbox {CO}_2\) dans la roche par la minéralisation2 est étroitement lié aux propriétés des fluides injectés et naturels, à la réactivité et à la minéralogie le long des surfaces de fracture ainsi qu'à la morphologie et à la connectivité du réseau de fractures traversé par les fluides. Une expérience de terrain en Islande (Carbfix) a montré que 95 % des 220 tonnes de \(\hbox {CO}_2\) injectées dans un réservoir basaltique souterrain en 2012 avaient été converties en calcite et autres minéraux3. Dans ce processus, \(\hbox {CO}_2\) est dissous dans de l'eau (acide carbonique) et injecté dans une formation basaltique à travers un réseau de fractures. L'acide carbonique provoque la libération de cations du basalte qui à leur tour réagissent avec la solution carbonique pour former des minéraux carbonatés. Ces processus chimiques modifient non seulement les surfaces de fracture, mais affectent également la composition et la densité des fluides, et à leur tour l'hydrodynamique et le mélange des fluides dans le réseau de fracture.

Cela soulève des questions fondamentales sur la façon dont deux fluides miscibles avec un contraste de densité se mélangent et forment des précipités minéraux dans une fracture. Les précipitations minérales dans une fracture sont connues pour être affectées par la géométrie du chemin d'écoulement dans une fracture qui contrôle le mélange4, par la diffusion et la dispersion des fluides qui contrôlent l'étendue et la distribution spatiale des interactions fluide-roche et de la minéralisation5, et par l'hétérogénéité minérale le long de la fracture. les voies d'écoulement des fractures qui affectent le type de précipitation minérale induite4,6,7,8,9,10. Mais un facteur clé non abordé dans les études précédentes est l'effet de l'orientation de la fracture par rapport à la gravité sur la dynamique chimique. Dans les fractures horizontales, la ségrégation des fluides se produit lorsque les fluides injectés ont des densités différentes, le fluide le moins dense chevauchant le fluide le plus dense. Pour les fluides miscibles, un gradient de densité peut entraîner des instabilités telles que le doigté induit par la double diffusion11, le mélange par convection12 ainsi que les instabilités de Rayleigh-Taylor13,14. Une question clé est de savoir comment ces instabilités affectent le mélange des fluides et, à son tour, la précipitation des minéraux à travers un plan de fracture incliné.

Dans cet article, nous combinons des expériences visuelles en laboratoire et une modélisation numérique pour montrer que la dynamique chimique entraînée par la gravité contrôle le mélange des fluides et la distribution des précipités dans une fracture d'ouverture uniforme. Nous démontrons qu'un contraste de densité entre les deux fluides peut conduire au confinement du fluide le moins dense dans un ruissellement étroit. La taille du ruissellement dépend de l'orientation du plan de fracture par rapport à la gravité. La forme et la stabilité des runlets sont affectées par les tourbillons 3D induits par la gravité dans un régime d'écoulement laminaire, et les tourbillons affectent également les lignes de mélange et la distribution spatiale des précipités de carbonate à travers le plan de fracture. La présence d'instabilités induites par la gravité dans un régime laminaire a le potentiel d'affecter la conception et le fonctionnement des opérations souterraines dans la séquestration de \(\hbox {CO}_2\) par piégeage minéral dans la roche fracturée. Les fractures dans le sous-sol peuvent se sceller différemment selon l'orientation, affectant ainsi la capacité d'une fracture à s'auto-guérir, en particulier si elle est orientée verticalement. Les fractures horizontales sont plus susceptibles d'être uniformément scellées par les précipitations minérales.

Des expériences avec des fluides non réactifs ont été réalisées pour comprendre comment un contraste de densité seul affecte le mélange de deux fluides dans des fractures inclinées (100 mm x 100 mm) avec une ouverture uniforme de 2 mm (Figure S1 dans Informations supplémentaires). La solution 1 plus dense était composée de \(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\), de NaCl et d'eau (voir le tableau S1 dans les informations supplémentaires) et introduite par l'orifice d'entrée gauche. La solution la moins dense, Solution 2, a été introduite par l'orifice d'entrée droit et se composait uniquement de \(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\) et d'eau pour donner un contraste de densité d'environ 7,1 % . La solution 1 contenait également du vert de bromocrésol pour permettre l'imagerie des deux solutions (Fig. 1). Initialement, le plan de fracture a été saturé avec la solution 2, puis les deux fluides ont été simultanément pompés dans le plan de fracture à la même vitesse. Un débit de 0,17 ml/min a été utilisé pour s'assurer que les conditions étaient dans le régime d'écoulement laminaire (nombre de Reynolds \(\sim 1,34\)). La solution 2 a été pompée par le port droit (Figure S1) tandis que le fluide plus dense (solution 1) a été pompé par le port gauche au même débit. (Remarque : les films SM7 et SM8 de l'invasion de fluide pour 0\(^\circ\) et 90\(^\circ\) peuvent être trouvés dans les informations supplémentaires.)

Initialement, le contraste de densité entre les deux fluides a entraîné une stratification du fluide causée par la gravité (à 25 min sur la figure 1) avec le fluide le moins dense (blanc) au-dessus du fluide le plus dense (bleu). Pour l'inclinaison de fracture de 90\(^\circ\), on a observé qu'un filet étroit de fluide moins dense se formait directement au-dessus de l'orifice d'entrée du fluide moins dense. Pour les inclinaisons de fracture supérieures à 0 \ (^ \ circ \), on observe que le filet reste même après que la solution 2 a été complètement déplacée par la solution 1 plus dense du plan de fracture (75 minutes). La largeur du ruissellement augmentait avec la diminution des angles d'inclinaison de la fracture de 90\(^\circ\) à 15\(^\circ\) (Fig. 2). Pour les angles d'inclinaison supérieurs à 0\(^\circ\), la taille des runlets s'est stabilisée après 167 minutes et n'a pas changé d'étendue spatiale pendant les 133 minutes restantes d'une expérience.

Images numériques améliorées d'expériences de mélange de fluides miscibles non réactifs. Chaque colonne représente différents moments au cours des expériences (25, 50, 75, 167 et 250 minutes après le début du pompage des deux fluides), et chaque ligne représente un angle d'inclinaison de fracture différent. La solution 2 la moins dense a été pompée par le port droit et la solution 1 par le port gauche. (voir les informations supplémentaires pour les emplacements des ports Figure S1.).

Ces observations expérimentales démontrent que pour les fractures, le mélange et la distribution spatiale des fluides non réactifs miscibles avec des densités différentes sont affectés par l'orientation relative entre le plan de fracture et la gravité. Le contraste de densité dans une fracture verticale limite le fluide le moins dense à un chemin étroit et provoque des instabilités hydrodynamiques qui créent des caractéristiques en forme de bulles le long du ruissellement (par exemple, Fig. 1 90\(^\circ\) à 250 minutes). Par exemple, pour un angle d'inclinaison de 90\(^\circ\), des bulles discrètes de la solution la moins dense sont observées (Fig. 1 pour des durées de 50 à 250 minutes). Tandis que pour des inclinaisons de fracture de 30\(^\circ\) et 60\(^\circ\), des ondulations le long du périmètre du chemin de runlet sont observées à 50 et 75 minutes (Fig. 2 à gauche). Le ruissellement bifurque en deux branches près de la sortie pour des inclinaisons de fracture de 15\(^\circ\) et 30\(^\circ\).

La figure 2a à f fournit une comparaison de la géométrie des runlets à 250 minutes après le début de l'invasion fluide simultanée pour les différentes inclinaisons de fracture. Pour améliorer la solution moins dense dans les images pour estimer la zone, un code basé sur MATLAB a été utilisé pour soustraire le gradient de fond de la concentration de densité de fluide. La zone de la région de solution la moins dense a été évaluée à partir de l'image traitée pour les différents angles d'inclinaison, puis normalisée par la zone du plan de fracture pour donner la fraction de la valeur de la zone de fracture indiquée sur la figure 2g. Au fur et à mesure que l'angle d'inclinaison de la fracture diminuait, la surface du ruissellement le moins dense augmentait. Le changement de surface avec l'angle d'inclinaison est capturé par csc(\(\theta\)), qui est lié à la composante de gravité parallèle au plan de fracture.

(a) Images optiques en fausses couleurs de la géométrie des runlets pour (a–f) des inclinaisons de fracture de 0\(^\circ\), 15\(^\circ\) 30\(^\circ\), 45\(^ \circ\), 60\(^\circ\), 75\(^\circ\) et 90\(^\circ\) après 250 minutes. ( g ) Fraction de la zone de fracture couverte par le runlet en fonction de l'inclinaison de la fracture (l'encart montre l'angle d'inclinaison).

On a observé que la formation de ruissellement affectait le mélange de fluide à travers le plan de fracture et, par conséquent, les concentrations de fluide. La figure 3 montre l'évolution dans le temps de la concentration du fluide dense (Solution1) pour les différentes inclinaisons de fracture (voir la section Informations supplémentaires 5 pour plus de détails). L'intensité lumineuse donne des informations sur la concentration moyenne projetée et ne permet pas de distinguer le niveau réel de mélange. Cependant, la concentration du projet 2D est suffisante pour comprendre les effets de l'orientation des fractures sur les schémas de propagation. De plus, le mélange peut être mieux compris à partir de nos expériences avec les précipitations et les simulations numériques 3D présentées dans les sections suivantes. La concentration de la solution 1 n'atteint jamais 100 % (zones bleues) dans la cassure horizontale (0\(^\circ\)) contrairement aux autres angles d'inclinaison de la cassure. À 0 \ (^ \ circ \), les fluides se séparent perpendiculairement (c'est-à-dire dans l'ouverture de 2 mm) au plan de fracture (en médaillon sur la Fig. 3), le fluide le moins dense chevauchant le fluide le plus dense. Pour les angles d'inclinaison élevés (45\(^\circ\) à 75\(^\circ\)) à la fin de l'expérience, près de 80 % du plan de fracture ne contient que le fluide à haute densité (100 % Solution 1 bleu Régions). En raison de la géométrie du ruissellement induit par la gravité, le mélange entre les fluides se produit autour du périmètre du ruissellement et à l'interface envahissante entre les solutions 1 et 2 pendant des temps \(< 80\) min. dans les fractures inclinées, c'est-à-dire à l'interface entre les deux fluides. L'étendue spatiale du mélange augmente à mesure que l'angle d'inclinaison diminue. Pour des inclinaisons de fracture de \(0^\circ\)–\(30^\circ\) et \(90^\circ\), les concentrations de liquide ont atteint l'état d'équilibre. Cependant, pour les inclinaisons de \(45^\circ\)–\(75^\circ\), les concentrations changent encore dans le temps, ce qui suggère que la ségrégation des fluides (Fig. 3) et les processus de formation de ruissellements contribuent au mélange des fluides.

( a – g ) Concentration du fluide plus dense (Solution 1) en fonction du temps expérimental. L'encart est un croquis de la ségrégation des fluides en fonction de l'angle d'inclinaison de la fracture.

Des bulles et des ondulations sont observées dans les runlets pour des inclinaisons de fracture de 15\(^\circ\)–90\(^\circ\) (Fig. 1). Les instabilités peuvent provenir à la fois des différences de vitesse et de densité entre deux fluides. Dans nos expériences, un contraste de vitesse apparaît entre les deux fluides, bien que les fluides soient pompés à la même vitesse, car la formation d'un ruissellement réduit la zone à travers laquelle la solution 2 s'écoule. Les instabilités de Kelvin-Helmholtz (KH) se produisent le long de l'interface entre deux fluides avec des vitesses différentes15. Des études utilisant des cellules Hele-Shaw horizontales ont révélé que la longueur d'onde des instabilités KH entre deux fluides non miscibles de densités et de viscosités différentes était affectée par l'ouverture de la cellule. Pour une ouverture fixe, la longueur d'onde de l'interface entre le gaz et le pétrole augmentait avec la distance à l'entrée16. Des instabilités de Rayleigh-Taylor (RT) peuvent également se produire à l'interface entre deux fluides lorsque les densités diffèrent13. Dans des études d'instabilités RT dans une cellule Hele-Shaw verticale17,18, la longueur d'onde, \(\lambda\), des instabilités le long de l'interface entre les deux fluides a été observée comme dépendant de l'ouverture, b, spécifiquement \(\lambda \sim 2b/3\) lorsque la diffusion est négligeable (ie grand nombre de Peclet, \(Pe = b3\delta \rho g/\mu D\) où \(\mu\) est la viscosité, \(\delta \rho \) est la différence de densité, g est l'accélération causée par la gravité). Si Pe est petit, alors \(\lambda = b/Pe\).

Nous avons mesuré l'espacement des bulles et/ou la longueur d'onde d'ondulation à deux moments différents pour déterminer si l'espacement des caractéristiques a changé au fil du temps. La figure 4 montre l'espacement bulle/ondulation observé dans les filets pour les inclinaisons de fracture 15\(^\circ\) - 90\(^\circ\) pour des durées de 83,33 et 250 minutes après le début du pompage. L'espacement a été obtenu en mesurant la distance entre les renflements successifs le long du filet dans les images. L'espacement moyen entre les ondulations/bulles pour les inclinaisons de fracture de 15\(^\circ\) à 75\(^\circ\) varie de 5,87 à 6,74 mm et varie avec la distance de l'entrée, ce qui est contraire aux observations pour KH instabilités pour les fluides non miscibles16. Pour le cas 90\(^\circ\), l'espacement entre les caractéristiques en forme de bulle est de 3,51 mm et est relativement constant entre 83,33 min et 250 min. L'espacement moyen des bulles/ondulations a augmenté pour des angles d'inclinaison de 45\(^\circ\) à 75\(^\circ\). Les espacements mesurés sont de l'ordre de la longueur d'onde attendue, \(\lambda\), à partir des instabilités de Rayleigh-Taylor (RT). Les instabilités hydrodynamiques affectent la géométrie de la ligne de mélange entre les deux fluides, ce qui est important lorsque les deux fluides sont réactifs et forment des précipités, et l'espacement caractéristique des instabilités est affecté par la gravité en termes d'inclinaison de fracture. L'analyse de l'espacement indique que les instabilités sont probablement causées par des instabilités RT et non par des instabilités KH.

Valeurs de l'espace entre les ondulations aux angles 15\(^\circ\) à 90\(^\circ\) à T=83,33 minutes et T=250 minutes. L'ouverture est de 2 mm ; le débit de pompage est de 0,17 ml/min pour les solutions 1 et 2 ; le contraste de densité est de 1111/1031,8. Le petit carré représente la moyenne et les limites gauche et droite représentent respectivement le minimum et le maximum.

Nous avons effectué des simulations 3D à l'échelle des pores pour déterminer les mécanismes qui entraînent la formation et l'instabilité des runlets observés dans les expériences. Pour une fracture inclinée verticalement, des simulations ont été effectuées pour examiner comment deux fluides pompés simultanément dans une fracture conduisent à la formation de ruissellements. À titre de comparaison, la simulation a d'abord été exécutée sans contraste de densité (Fig. 5c, d), puis avec le même contraste de densité (Fig. 5a, b) utilisé dans les expériences. Les équations déterminantes utilisées dans la simulation et les hypothèses de modélisation se trouvent dans la section 6 des informations supplémentaires et le tableau S.5 répertorie les paramètres de simulation pour les fluides pour chaque cas. Les champs de concentration moyennés en profondeur et les lignes de courant sont illustrés à la Fig. 5. Les champs de concentration moyennés en profondeur ont été obtenus en faisant la moyenne des valeurs de concentration dans la direction de l'ouverture, et les lignes de courant ont été créées sur la base des champs de vitesse 3D. En comparant les champs de concentration moyennés en profondeur et les lignes de courant, lorsqu'il existe une différence de densité entre les deux fluides, le fluide le plus léger est confiné dans un chemin étroit, c'est-à-dire un ruissellement (Fig. 5a). Sans différence de densité, aucun ruissellement n'est formé (Fig. 5c) et les lignes de courant sont dispersées (Fig. 5d). Le fait que la fracture horizontale avec différence de densité (Fig. 1 rangée du haut) et la fracture verticale sans différence de densité (Fig. 5) ne provoquent pas la formation d'un ruissellement confirme que la différence de densité entre les fluides et l'orientation de la fracture avec par rapport à la gravité sont nécessaires pour la formation de ruissellement.

(a) Champ de concentration moyenné en profondeur dans les directions x et y (c'est-à-dire le plan de fracture) du cas dans lequel les deux fluides ont une densité différente ; (b) lignes de courant pour le cas où les deux fluides ont une densité différente ; (c) champ de concentration moyenné en profondeur dans le cas où les deux fluides ont la même densité ; (d) lignes de courant pour le cas où les deux fluides ont la même densité.

À partir des lignes de courant (Fig. 5b), plusieurs tourbillons sont observés autour du ruissellement. La forme globale des runlets a été maintenue, mais la forme des runlets était instable et a montré de petites fluctuations avec le temps. Ce phénomène est similaire à l'instabilité Kelvin - Helmholtz - Rayleigh - Taylor qui survient lorsque les fluides de densités différentes ont une vitesse relative. Les structures d'écoulement tourbillonnaire près du runlet sont similaires aux rouleaux de convection causés par l'instabilité de Rayleigh-Benard, qui est un phénomène bien connu qui est causé par un gradient de densité à partir d'une différence de température. Lorsqu'un fluide plus chaud est situé en dessous d'un fluide plus froid, le gradient de densité provoqué par le gradient de température induit une force de flottabilité. Le fluide plus chaud et plus léger se déplace vers le haut, et le fluide plus froid et plus lourd descend, ce qui entraîne un schéma d'écoulement de rouleaux de convection. La rotation des rouleaux est généralement stable et une petite perturbation n'affectera pas la stabilité des rouleaux. Cependant, une perturbation plus importante peut affecter la rotation et déclencher un écoulement instable19,20. Dans notre système, bien qu'il n'y ait pas de différence de température, il existe une différence de densité causée par la différence de concentration entre les fluides, ce qui fait monter le fluide le plus léger et descendre le fluide le plus dense. Ainsi, la force de flottabilité due à la différence de concentration entre les deux fluides conduit à une instabilité de Rayleigh - Taylor provoquant des structures d'écoulement tourbillonnaire instables à proximité du ruissellement13,14. En plus de la force de flottabilité, une vitesse relative existe entre le flux de ruissellement et le flux de fond. La vitesse du ruissellement est supérieure à celle du fluide environnant car le fluide injecté est focalisé sur un chemin étroit (c'est-à-dire le ruissellement). La combinaison du contraste de densité et de la vitesse relative rompt la stabilité des rouleaux de convection et conduit à un écoulement tourbillonnaire instable. Cet écoulement tourbillonnaire instable est la cause de l'instabilité des runlets et affecte la forme des runlets par le biais de mouvements d'écoulement tourbillonnaire. En outre, les lignes de courant 3D complexes autour des tourbillons contrôlent fortement le mélange le long du ruissellement, ce qui à son tour affecte la largeur et l'instabilité du ruissellement.

Grâce aux simulations numériques 3D, nous concluons qu'une différence de densité entre les fluides dans une fracture inclinée peut conduire à la formation de ruissellement. Les tourbillons sont probablement induits par une combinaison du contraste de densité et de la différence de vitesse entre les fluides. Les tourbillons sont symétriques par rapport au runlet dans le temps, maintenant ainsi la géométrie globale du runlet.

La formation de ruissellements dans les fractures inclinées devrait affecter la minéralisation le long des fractures car la formation de ruissellements limite les lignes de mélange entre les fluides et limite l'étendue surfacique sur laquelle un fluide peut interagir avec la roche. Pour tester cette hypothèse, une précipitation de carbonate de calcium (\(\hbox {CaCO}_3\)) a été induite dans les fractures à ouverture uniforme (2 mm) (100 x 100 \(\hbox {mm}^2\)) pour différentes inclinaisons de fracture . Une précipitation homogène a été induite en utilisant la solution 3 (plus dense, introduite par l'orifice d'entrée gauche) avec une concentration de 1 mol/L de chlorure de calcium (\(\hbox {CaCl}_2\)) en solution aqueuse, et la solution 4 (moins dense introduite par l'orifice d'entrée droit orifice d'entrée) avec une concentration de 0,3 mol/L de carbonate de sodium (\(\hbox {Na}_2\hbox {CO}_3\)) en solution aqueuse (voir le tableau S.2 dans les informations supplémentaires). Ces fluides produisent la réaction suivante :

qui fait précipiter \(\hbox {CaCO}_3\) hors de la solution (Fig. 6a). Comme dans les expériences sans précipitation, la fracture a été initialement remplie avec la Solution 4 la moins dense, puis les deux solutions ont été pompées simultanément dans la fracture à un débit constant (0,17 ml/min) pendant 5 heures. Les images numériques ont été acquises toutes les 5 secondes.

Image SEM de précipités de carbonate de calcium (a) homogènes et (b) hétérogènes créés à l'aide des équations. (1) et (2–4) dans une fracture horizontale.

La figure 7 fournit une comparaison de la distribution des précipités \(\hbox {CaCO}_3\) pour les fractures avec des inclinaisons de 0\(^\circ\) (plan de fracture perpendiculaire à la gravité) et 90\(^\circ\) (fracture plan parallèle à la pesanteur). Dans la fracture horizontale (0\(^\circ\) Fig. 7a), des précipités \(\hbox {CaCO}_3\) sont observés sur tout le plan de fracture car le mélange se produit le long de l'interface entre les deux fluides, c'est-à-dire le L'interface est essentiellement horizontale car le fluide le moins dense chevauche le fluide le plus dense (Fig. 3). La distribution des précipités diffère dans la cassure verticale (90\(^\circ\) Fig. 7b). Un filet étroit de précipités de carbonate de calcium est observé au-dessus du port avec le fluide le moins dense (\(\hbox {Na}_2\) \(\hbox {CO}_3\) Port sur la Fig. 7b). Pour observer comment les composants fluides se mélangent pendant l'écoulement miscible réactif dans les fractures inclinées, des expériences ont également été réalisées avec des indicateurs de colorant pH ajoutés aux solutions (tableau S2). La solution 3 a été colorée avec du violet de bromocrésol, qui est initialement jaune (pH < 5,2). La Solution 4 moins dense a été colorée avec du vert de bromocrésol, qui est initialement bleu (pH > 5,4). Lorsque les deux solutions se sont mélangées dans une fracture, le pH a augmenté et a dépassé 6,8, ce qui a rendu les fluides mélangés violets. La figure 8 montre des images numériques de la fracture pendant 25, 50, 75, 167 et 250 minutes après le début du pompage simultané des solutions 3 et 4. Tout comme pour le cas non réactif (Fig. 1), la fracture a été initialement comblée avec la Solution 4 moins dense (bleu sur la Fig. 8 à 25 minutes) pour l'expérience des fluides miscibles réactifs. Lorsque la solution moins dense 4 est déplacée et mélangée avec la solution plus dense 3, la couleur vire au violet.

Distributions de calcite précipitée dans des fractures inclinées à (a) 0\(^\circ\) et (b) 90\(^\circ\).

Développement de précipités dans un plan de fracture au cours du temps. L'orientation de la fracture par rapport à la gravité est donnée dans le coin inférieur gauche de chaque ligne et le temps en haut de chaque colonne. Les couleurs sont utilisées pour identifier les composants fluides en fonction du pH (jaune-solution 3, bleu-solution 4, violet-mélange de solutions 3 et 4) et les régions blanchies contiennent des précipités de calcite. Remarque : la solution 3 est pompée par le port gauche et la solution 4 par le port droit. (Pour plus de détails sur la configuration expérimentale, voir la section Informations supplémentaires 2 et pour les films de la formation des précipitations, voir les films supplémentaires M1 - M6).

L'effet de l'angle d'inclinaison de la fracture sur le mélange des fluides se manifeste de deux manières : (1) la distribution spatiale des précipités de carbonate de calcium et (2) l'épaisseur des précipités. Pour toutes les inclinaisons de fracture, le mélange entre les deux fluides s'est produit initialement sur tout le plan de fracture car la fracture était initialement saturée de solution légère (solution 4). Lorsque les deux solutions sont pompées simultanément dans la fracture, la solution 3 plus dense coule puis déplace la solution 4 plus légère formant un front uniforme, c'est-à-dire une ligne horizontale qui traverse le plan de fracture (Fig. 8 pendant 25 à 75 minutes et voir les films SM1 - SM6 dans les informations supplémentaires pour voir le front de précipitation initial). Un fluide dense non mélangé est observé près de l'orifice d'entrée pendant des durées \(> 75\) min et des angles d'inclinaison \(>30^\circ\). Une fois que la solution la plus dense a atteint la sortie (durée >75 min), la solution la moins dense a reconstitué le front conduisant à la formation continue de précipités le long du front horizontal. Cependant, selon l'inclinaison de la fracture, les précipités soit se sont déposés (c'est-à-dire ont plu) à partir du front horizontal et se sont accumulés autour de l'entrée de la fracture, soit se sont déposés sur tout le plan de fracture. La sédimentation des précipités dans les régions proches de l'entrée s'est produite pour des inclinaisons de fracture de 45\(^\circ\) à 90\(^\circ\). Alors que les précipités pleuvaient continuellement du front pour les fractures inclinées à 90\(^\circ\), une masse critique de précipités était nécessaire pour une inclinaison de 45\(^\circ\) à 75\(^\circ\) cas. Lorsqu'une masse critique a été atteinte, les précipités ont glissé le long du plan de fracture incliné et se sont rassemblés près de l'entrée de la fracture. Ceci n'a pas été observé pour les fractures inclinées à 15\(^\circ\) ou 30\(^\circ\). Cela suggère que le coefficient de frottement statique pour les précipités se situe entre tan (30\(^\circ\)) et tan (45\(^\circ\)), bien qu'il faille également tenir compte des forces de traînée visqueuse des solutions fluides .

Pour les inclinaisons de fracture de 45\(^\circ\)–90\(^\circ\), le jaune apparaît dans l'image à des moments > 75 minutes, indiquant qu'une concentration élevée de solution 3 qui n'interagit pas avec la solution moins dense 4. Comme dans le cas non réactif, le fluide le moins dense est essentiellement confiné à un filet étroit (chemin bleu à droite des images) lorsque le fluide le plus dense a rempli la fracture. En conséquence, après le déplacement initial du fluide moins dense, la formation de précipité a été limitée à un chemin étroit le long du filet de fluide moins dense (Fig. 8) pour des angles d'inclinaison élevés. La précipitation le long des bords du ruissellement était suffisante pour bloquer l'écoulement dans l'ouverture à ces emplacements, inhibant ainsi le mélange et la formation de précipités supplémentaires.

Le changement d'étendue du précipité à travers le plan de fracture est illustré à la Fig. 9. L'image de référence a été définie comme l'image prise après que le front de réaction ait atteint la sortie. L'image de référence a été soustraite de toutes les images pour quantifier le changement dans la quantité et la distribution spatiale des précipités. La valeur d'intensité de pixel diminue lorsque des précipités sont présents car les précipitations bloquent la lumière qui est transmise à travers la fracture. Si l'intensité lumineuse diminuait, ce pixel de l'image était défini comme ayant plus de précipités par rapport à l'image de référence. A l'inverse, si l'intensité lumineuse augmentait, le pixel était défini comme ayant moins de précipités. Si l'intensité ne changeait pas, un pixel était étiqueté comme inchangé. La figure 9 montre la fraction de surface des précipités à travers le plan de fracture en fonction du temps (où t = 0 est le cadre de référence) pour différents angles d'inclinaison. La fraction de surface a été déterminée en comptant les pixels qui représentent une certaine condition (c'est-à-dire inchangés, plus ou moins précipités) divisés par le nombre total de pixels qui définissent le plan de fracture. Les régions sont étiquetées comme étant soit plus de précipités (bleu), moins de précipités (orange) ou une quantité égale de précipités (jaune) par rapport à l'image de référence. Les régions avec moins de précipités ont augmenté avec l'augmentation de l'angle d'inclinaison. A 90\(^\circ\), la majeure partie du plan de fracture (93%) a perdu des précipités par rapport à juste après le passage du front de réaction (83 min). Une inclinaison de 60\(^\circ\) a également montré une perte significative (73,94 %) de précipités à travers le plan de fracture dû à la sédimentation, tandis que la fracture de 75\(^\circ\) a montré une perte de 62,65 % de précipités. La perte de précipités était significativement plus faible pour 45\(^\circ\) (36,99 %), 30\(^\circ\) (51,07 %, 15\(^\circ\) (16,72 %) et 0\(^ \circ\) (14,18 %). La perte de précipités est principalement due à la sédimentation, en particulier pour les grands angles d'inclinaison. Pour les petits angles d'inclinaison, par exemple 15\(^\circ\), le changement est relativement faible avec les zones avec plus le précipité augmente légèrement avec le temps et les zones avec un précipité inférieur et égal montrant une légère diminution. \(\theta = 0^\circ\) est assez différent des autres angles en ce que le précipité perdu provient principalement du transport des précipités hors de la fracture . La majeure partie de la zone (66,19 %) a plus de précipités par rapport à l'image de référence. Les résultats de simulation de (Sahu et al., 2009) ont montré qu'une langue de gravité de fluide plus léger se formerait dans une fracture horizontale, ce qui facilite le mélange potentiel de deux solutions sur tout le plan de fracture et donc la formation de plus de précipités.

La fraction de la zone du plan de fracture recouverte de plus (bleu) ou moins de précipités (rouge) ou inchangée (jaune) par rapport à la quantité de précipités après que le front de réaction ait atteint la sortie pour des angles d'inclinaison de fracture de (a) \(0^\circ \), (b) \(15^\circ\), (c) \(30^\circ\), (d) \(45^\circ\), (e) \(60^\circ\) , (f) \(75^\circ\) et (g) \(90^\circ\).

Pour résumer, dans une fracture d'ouverture uniforme : (1) La sédimentation libre se produit à un angle d'inclinaison de 90\(^\circ\); (2) Lorsque l'angle d'inclinaison \(\theta > 30^\circ\), les précipités glissent jusqu'au fond de la fracture ; (3) Lorsque l'angle est \(45^o< \theta < 90^\circ\), les précipités s'accumulent près de l'entrée ; (4) Lorsque \(\theta < 30^\circ\), les précipités atteignent une couverture presque complète du plan de fracture. (L'évolution de la distribution des précipités peut être visualisée dans les films SM1-SM6 qui font partie des informations supplémentaires.)

Dans la séquestration géologique \(CO_2\) souterraine, les précipitations induites peuvent aller de précipités homogènes à hétérogènes. Le fait que des précipitations homogènes (remplissant les pores) ou hétérogènes (adhérant à la surface) se produiront dans la séquestration souterraine du \(CO_2\) dépendra des fluides, des conditions de température et de la minéralogie de la roche. Des expériences ont été réalisées pour déterminer si la distribution des précipités diffère selon que des précipités homogènes ou hétérogènes se forment dans une fracture à paroi rugueuse par le mélange de 2 fluides miscibles pour des inclinaisons de fracture de \(0^\circ\) et \(90^\circ\) . Une fracture à paroi rugueuse a été créée à partir de moulages en polyuréthane d'une fracture induite dans la craie d'Austin (voir la section 3 des informations supplémentaires pour les détails de fabrication). La réaction pour une précipitation homogène est donnée par l'équation 1. Des précipités hétérogènes ont été créés (Fig. 6b) à l'aide de la solution 5, une solution aqueuse de chlorure de calcium (\(CaCl_2\)) à 1 mol/L de concentration, et la solution 6 était une solution à 0,6 mol/ Solution aqueuse de bicarbonate de sodium de concentration L (\(NaHCO_3\)) (voir le tableau d'informations supplémentaires S3). La réaction de ces deux solutions donne

qui conduisent à des précipités adhérant à la surface de carbonate de calcium (\(CaCO_3\)) et à la production de gaz carbonique (\(CO_2\)). Comme dans les expériences sans précipitation, la fracture a été initialement remplie avec la Solution 6 la moins dense, puis les deux solutions ont été pompées simultanément dans la fracture à un débit constant (0,17 ml/min) pendant 5 heures. Les images numériques ont été acquises toutes les 5 secondes. Notez que pour ces expériences et les résultats illustrés à la Fig. 10, le fluide le moins dense a été introduit par l'orifice gauche et le fluide de densité plus élevée par l'orifice droit, ce qui diffère des expériences de fluide miscible non réactif illustrées sur les Fig. 1, 2, 3 et 5 et une précipitation homogène dans la fracture à paroi lisse représentée sur les Fig. 7 et 8. Après l'expérience, les fractures ont été scannées aux rayons X pour déterminer la distribution et l'épaisseur du précipité de carbonate de calcium.

La figure 10 compare la distribution des précipités pour le remplissage des pores et le carbonate de calcium adhérant à la surface. Pour une inclinaison de fracture de \(0^\circ\), les précipités homogènes (Fig. 10a) et hétérogènes (Fig. 10c) sont observés sur tout le plan de fracture. La variation d'épaisseur dépend de la distribution de l'ouverture de fracture et de l'ondulation ou de la rugosité de la surface de fracture. L'ouverture contrôlera les débits à travers la fracture tandis que l'ondulation, en particulier pour les fractures horizontales (\(0^\circ\)), affecte la ségrégation par gravité dans la fracture qui permet au fluide le moins dense de chevaucher le fluide le plus dense. Pour \(90^\circ\), les précipités homogènes (Fig. 10b) et hétérogènes (Fig. 10d) sont limités à une fraction seulement du plan de fracture. Cependant, la largeur des précipités est plus large que celle observée dans les précipitations homogènes pour la fracture plane Fig. 8. Dans une étude numérique, Cao et al.21 ont montré que la forme, la largeur et la stabilité d'un runlet dans une fracture verticale sont affectées par la variabilité de l'ouverture de fracture en raison de la variation des débits à travers le plan de fracture. Les contrôles entraînés par la gravité sur les précipités de carbonate de calcium se produisent à la fois pour les précipitations homogènes et hétérogènes, mais la largeur de la distribution des précipités dans les fractures verticales sera affectée par la rugosité de surface et, à son tour, la distribution des ouvertures.

Comparaison des précipitations (a, b) homogènes ou de remplissage des pores et (c, d) hétérogènes ou adhérentes à la surface dans une fracture à paroi rugueuse pour des inclinaisons de fracture de (a, c) \(0^\circ\) (horizontale) et ( b, d) \(90^\circ\) (vertical). Les échelles de couleurs représentent l'épaisseur du précipité en millimètres.

La capacité de la société à relever bon nombre des défis énergétiques actuels et futurs (par exemple, la séquestration du \(CO_2\) dépend de notre capacité à prédire comment les fluides se comportent et se déplacent à travers la roche fracturée dans le sous-sol où les fluides peuvent potentiellement interagir avec la roche et naturellement fluides qui y résident. Dans cette étude, une chimie simplifiée avec un comportement bien compris et des parois de fracture inertes ont été utilisées pour la visualisation directe de la précipitation et du dépôt de carbonate dans des fractures avec différentes orientations. Nos observations expérimentales et nos simulations numériques démontrent que le mélange des fluides dans une fracture dépend fortement de l'orientation de la fracture lorsqu'il existe un contraste de densité entre deux fluides, en l'occurrence de l'ordre de 7 %. L'orientation du plan de fracture par rapport à la gravité contrôle la ségrégation des fluides par densité, conduit au confinement des fluides par le fluide le plus dense (Fig. 1) qui à son tour affecte la taille et la distribution des lignes de mélange ou des interfaces (Fig. 1) et la distribution des précipités (Fig. 7). Lorsqu'un plan de fracture est parallèle à la direction de la gravité, le mélange et la formation de précipités sont fortement limités à un ruissellement étroit. Bien que dans une condition d'écoulement purement laminaire, des tourbillons se forment qui contrôlent la stabilité du ruissellement étroit (Fig. 5). Les tourbillons se produisent en raison de la ségrégation et du confinement entraînés par la gravité qui entraînent une différence de vitesse entre les deux fluides. Au fur et à mesure que l'inclinaison de la fracture diminue, la surface des gouttelettes augmente et à \(0^\circ\) (fracture horizontale) entraîne une couverture complète du plan de fracture avec des précipités. Des effets induits par la gravité ont été observés pour les distributions de précipités homogènes et hétérogènes (Fig. 10b, d). Pour la minéralisation en carbone dans les roches mafiques et ultramafiques, l'eau saturée en \(CO_2\) injectée est plus dense et parfaitement miscible avec l'eau souterraine ambiante. La minéralisation du carbone repose sur la dissolution de cations qui réagissent ensuite avec \(CO_2\). Dans ce scénario, les réactions homogènes et hétérogènes sont pertinentes. Tant que la densité relative des fluides change à cause du mélange, des précipitations et/ou des processus géochimiques, il est possible que la dynamique chimique entraînée par la gravité contrôle la distribution des précipités.

Il est important de garder à l'esprit que dans un réservoir de séquestration \(CO_2\) souterrain, les fluides et la chimie sont considérablement plus compliqués22,23,24. Pour les aquifères salins fracturés, le contraste de densité pour la séquestration de \(CO_2\) entre le liquide \(CO_2\) (1101 \(kg/m^3\)) et l'eau (1025 \(kg/m^3\)) est d'environ 7%, similaire au contraste de densité utilisé dans nos expériences. Cependant, le contraste de densité entre le \(CO_2\) supercritique et certaines saumures souterraines peut atteindre 50 à 70 %2, ce qui pourrait potentiellement conduire à une ségrégation et un confinement des fluides plus forts. Les fluides de séquestration, bien que significativement affectés par la présence de \(CO_2\) dissous, sont également affectés par les gradients de température, la composition des roches le long des surfaces de fracture et la chimie de la saumure. Ces facteurs affecteront certainement les précipitations. Par exemple, des réactions avec les constituants dissous de la roche (essentiellement une soupe chimique) sont susceptibles de se produire sur de nombreux seuils de sursaturation au lieu de la sursaturation unique comme celle appliquée dans nos expériences. Cependant, malgré la complexité de l'interaction eau-gaz-roche dans un bassin ou une zone tectoniquement active, il est important de noter que la minéralogie observée des veines associées est beaucoup moins compliquée - c'est-à-dire qu'elle est généralement dominée par le carbonate ou le quartz (par exemple, 25,26 ,27). Par exemple, les veines dans le mudrock observées dans certaines parties de la Formation de Wolfcamp consistent en dolomie ancienne suivie de calcite et enfin de très peu de quartz28.

D'autres propriétés des fluides, des roches et des fractures affectent également le mélange des fluides, la formation minérale et la distribution des fluides et des minéraux. Une étude basée sur la géologie CarbFix a déterminé que le type de minéraux formés dépendait du pH des fluides avec formation de sidérite pour pH <5 et Mg-Fe- et Ca-Mg-Fe-carbonates pour pH >5. Pour des valeurs de pH plus élevées, il existe un potentiel de formation d'hydroxydes d'Al et de Fe, de calcédoine, de zéolites et de smectites24. Comme ces réactions se produisent le long des voies d'écoulement des fractures, le pH et d'autres propriétés du fluide sont susceptibles d'évoluer avec le temps et la distance. La diffusivité des fluides affecte également le mélange et modifie le contraste de densité des fluides au fil du temps. Des valeurs élevées de diffusivité conduiront très probablement à une augmentation de la largeur de ruissellement ou inhiberont éventuellement la formation de ruissellement si la diffusion est rapide par rapport au débit. Le taux d'injection des fluides affectera la stabilité du ruissellement car il contrôle la forme et le mouvement des tourbillons. Les propriétés de fracture et de roche telles que la variabilité de l'ouverture de fracture doivent être prises en compte dans les études futures, car l'hétérogénéité structurelle affectera la formation de ruissellements et la quantité de stratification fluide dans chaque ouverture. Dans la nature, les surfaces de fracture sont rugueuses et varient en minéralogie, ce qui entraîne une variabilité de l'ouverture et, à son tour, peut conduire à des voies d'écoulement préférentielles et à des zones de stagnation, qui sont toutes deux connues pour affecter de manière significative l'écoulement, le mélange et le transport des fluides, comme observé sur la Fig. 10.

Nos résultats suggèrent également que l'étendue de la minéralisation du carbone dans les réseaux de fractures naturelles dans la roche sera affectée par l'orientation des fractures dans le réseau et le contraste de densité entre les fluides naturels et le fluide injecté. Sur le site de CarbFix, on observe des joints colonnaires29 formés lors du refroidissement de la lave. En général, les fractures dans un réservoir et leurs orientations sont le résultat de nombreux processus, y compris les propriétés tectoniques, thermiques, chimiques et rocheuses, et ne sont probablement pas connues a priori. Les fractures se forment souvent au fil du temps en réponse à différents stimuli (refroidissement, chauffage, tectonique, dissolution et précipitation affectés par l'écoulement de fluide) qui ont des constantes de temps différentes et peuvent se produire simultanément ou séquentiellement. Dans la conceptualisation la plus simple, le déséquilibre des contraintes principales entraînerait principalement des fractures verticales à plus grande profondeur et des fractures horizontales à faible profondeur30. La sélection du site nécessiterait une connaissance des fractures ou des réseaux de fractures préexistants et des changements potentiels dans les propriétés des fluides lors de l'injection et des réactions chimiques afin de maximiser le piégeage du \(CO_2\) grâce à la minéralisation in situ dans les fractures. Cela pose la question que si des fractures horizontales sont présentes, vont-elles préférentiellement se sceller ? Les veines horizontales scellées, appelées veines « bœuf », sont couramment observées, en particulier dans les bassins sédimentaires27 et servent souvent de lit de scellements parallèles dans le schiste. La précipitation observée dans nos expériences nécessite qu'au moins un fluide circule et soit en contact avec un second fluide. Au fur et à mesure qu'une fracture devient scellée, l'écoulement serait réduit car la résistance à l'écoulement augmenterait à cause du scellement, de la réduction de l'ouverture et/ou du colmatage des précipités. Une fracture entièrement scellée ne supporterait plus l'écoulement ni n'activerait les mécanismes de mélange observés dans cette étude à moins qu'une expansion de volume généralement associée au carbonate et à la fissuration induite par la précipitation minérale secondaire associée ne se produise et ne reconnecte les voies d'écoulement des deux fluides.

En résumé, nos tests démontrent certains des processus physiques et chimiques fondamentaux qui peuvent affecter l'ampleur du mélange des fluides et la distribution des précipités minéraux résultant d'une précipitation homogène ou hétérogène dans une fracture. Le potentiel de dynamique chimique induite par la gravité doit être pris en compte lors de la sélection et de la conception de futurs sites souterrains pour le piégeage minéral de \(CO_2\). Bien que des études aient examiné les réactions chimiques supposées s'être produites dans le sous-sol de CarbFix23, l'effet de ces réactions sur les propriétés des fluides, le mélange par gravité et l'étendue et le transport des précipités lorsqu'ils se produisent à l'intérieur des fractures a été largement ignoré. Les simulations de l'écoulement du réservoir sont souvent effectuées à l'échelle du continuum, une échelle qui ne peut pas tenir compte des détails de la géométrie de la fracture (c. des propriétés des fluides ni des réactions chimiques entraînées par la gravité, toutes se produisant au sein d'un réseau de fractures. Ces processus doivent être abordés à la lumière du fait que la chimie sera extrêmement plus compliquée que celle utilisée dans nos expériences pour démontrer l'existence et le potentiel d'une dynamique chimique entraînée par la gravité sur un site souterrain \(CO_2\).

Échantillon : Des échantillons de fracture à ouverture uniforme ont été créés à partir de deux plaques plates en polycarbonate transparent (PC) pour permettre l'imagerie optique des fluides injectés. Les plaques mesuraient 100 mm x 100 mm x 12,7 mm (Figure S1 Informations supplémentaires).

Des expériences avec des fluides non réactifs et réactifs ont été réalisées pour comprendre comment le contraste de densité seul affecte le mélange de deux fluides et la précipitation du carbonate de calcium dans les fractures inclinées. Les solutions expérimentales utilisées pour les expériences non réactives sont répertoriées dans le tableau S2 des informations supplémentaires.

Deux pousse-seringues Harvard Apparatus ont été utilisés pour introduire simultanément deux solutions dans une fracture. Les pompes ont été connectées aux deux orifices d'entrée de l'échantillon avec un tube PFA de 1/8 de pouce de diamètre et des raccords Swagelok MNPT de 1/16 de pouce. Une seringue de 200 ml contenait la solution 1 et l'autre seringue contenait la solution 2 (voir les tableaux S1 et S2). La fracture a été initialement saturée avec la Solution 2 moins dense. Ensuite, les deux solutions ont été pompées simultanément dans la fracture au débit constant choisi (0,17 ml/min) pendant 5 heures pour permettre le mélange et la formation de précipités minéraux. Après 5 heures, les pompes ont été arrêtées.

L'imagerie par tomodensitométrie (TDM) aux rayons X a été réalisée pour imager la distribution spatiale 3D des précipités au cours de l'expérience. La numérisation a été effectuée au Lawrence Berkeley National Lab à l'aide d'un système de tomodensitométrie médicale à rayons X (CT) à 16 coupes General Electric Lightspeed modifié à 80 et 120 kV, 200 mA. Les images reconstruites ont été traitées à l'aide du logiciel open source ImageJ et des plug-ins associés. Les scans ont été effectués séquentiellement à 120 kV et 80 kV. Des tests pré-expérimentaux ont été réalisés montrant que la calcite est beaucoup moins transparente à l'énergie 80kV. Tous les autres matériaux se sont comportés de manière similaire aux 2 énergies. En prenant la différence entre les deux scans, les régions riches en calcite sont accentuées.

Un système d'imagerie optique numérique sur mesure a été utilisé pour enregistrer des images de la fracture avant, pendant et après l'écoulement des deux solutions dans la fracture. Le système se composait d'une caméra espion pour un Raspberry Pi avec une résolution native de 5 mégapixels produisant des images de 2592 x 1944 pixels. La caméra était connectée à un Raspberry Pi modèle B + avec 512 Mo de RAM. Les images ont été enregistrées toutes les 5 secondes et stockées sous forme de fichiers jpeg directement sur une clé USB de 128 Go. La description de l'étalonnage de l'imagerie et de l'éclairage est donnée dans la section 5 des informations supplémentaires.

Un logiciel CFD open source OpenFOAM (OpenFOAM: The Open Source CFD Toolbox, 2014) a été utilisé pour simuler l'écoulement et le transport par gravité de fluides miscibles de différentes densités dans une fracture verticale. Nous avons développé un solveur OpenFOAM en couplant un solveur de flux (buoyantBoussinesqPimpleFoam) et un solveur d'advection-diffusion (scalarTransportFoam). Des détails supplémentaires sont donnés dans les informations supplémentaires de la section 6. Les propriétés des fluides utilisées pour la simulation sont données dans le tableau S5.

Les données sont disponibles dans le référentiel de publications du Purdue University Research Repository (PURR), sous Xu, Z., Cao, H., Yoon, S., Kang, P., Jun, Y., Kneafsey, T., Sheets, J., Cole, D., Pyrak-Nolte, L. (2023). Données pour la dynamique chimique entraînée par la gravité dans une seule fracture. Dépôt de recherche de l'Université Purdue. 10.4231/657J-V831 et accessible via le lien suivant : https://purr.lib.purdue.edu/registry/dataset/10_4231_657J_V831.

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LJPN, ZX, Y-SJ, DC, TK et JS reconnaissent que la partie expérimentale du travail a été soutenue par le Center for Nanoscale Controls on Geologic CO2 (NCGC), un Energy Frontier Research Center financé par le US Department of Energy, Office of Science, Basic Energy Sciences sous le numéro de prix DE-AC02-05CH11231. PKK remercie l'American Chemical Society Petroleum Research Fund pour le soutien partiel des parties informatiques de cette recherche.

Ces auteurs ont contribué à parts égales : Zhenyu Xu, Hongfan Cao, Peter K. Kang, Laura J. Pyrak-Nolte.

Département de physique et d'astronomie, Université Purdue, West Lafayette, IN, 47907, États-Unis

Zhenyu Xu & Laura J. Pyrak-Nolte

Département des sciences de la Terre et de l'environnement, Université du Minnesota, Twin Cities, MN, 55455, États-Unis

Hongfan Cao, Seonkyoo Yoon et Peter K. Kang

Département de génie énergétique, environnemental et chimique, Université de Washington à St. Louis, St. Louis, MO, 63130, États-Unis

Young-Shin Jun

Lawrence Berkeley National Laboratory, Earth & Environmental Sciences, Berkeley, CA, 94720, États-Unis

Timothée Kneafsey

Université d'État de l'Ohio, École des sciences de la Terre, Columbus, OH, 43210, États-Unis

Julia M. Sheets et David Cole

Département des sciences de la Terre, de l'atmosphère et des planètes, Université Purdue, West Lafayette, IN, 47907, États-Unis

Laura J. Pyrak-Nolte

Université Purdue, Lyles School of Civil Engineering, West Lafayette, IN, 47907, États-Unis

Laura J. Pyrak-Nolte

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ZX, TK & LJPN ont conçu les expériences, Y.-SJ a fourni la formulation de la réaction chimique, DC et JS ont réalisé la caractérisation des précipités, et HC, SY et PK ont réalisé la simulation numérique. Tous les auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance à Laura J. Pyrak-Nolte.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Xu, Z., Cao, H., Yoon, S. et al. Contrôles gravimétriques sur les distributions de précipitations de fluides et de carbonates dans les fractures. Sci Rep 13, 9400 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36406-8

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Reçu : 27 février 2023

Accepté : 02 juin 2023

Publié: 09 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-36406-8

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